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【全固态电池产业化及共性问题——国轩高科股份有限公司固态电池项目总工程师潘瑞军】
国轩高科在一年前，2024年5月份发布了全固态电池，今年5月份科技大会再次介绍了一些进展，国轩目前实现了中试线落地还有全固态电池装车测试，这一年跟大家交流机会比较少，今天也算是第一次，首先感谢中国汽车动力电池产业创新联盟邀请，还有董会长，各位领导对国轩高科关心。
我今天汇报的主题是固态电池产业化的共性问题和策略。产业化的探索本质就是解决固态电池存在的问题。我直接进入主题，在座都是资深专家。这张图大家都很清楚，全球各地区和国家都在大力研究固态电池，相关公司大家也很熟悉。我主要讲三点：
1.技术路线聚焦：从早期多样化的固态电解质和工艺路线，到现在比较聚焦于聚合物+氧化物复合、硫化物等技术路线。2.量产预期聚焦：普遍聚焦在2027年至2030年实现小规模量产到规模量产。3.各个国家、地区高度重视全固态电池开发：各国都将全固态电池视为关键技术，集结最强力量攻坚。例如，中国的电池企业、车企，日韩的电池企业、车企，美国依托科研优势，有众多初创公司推进，欧洲有很多车企投资美国初创公司。
各个领域对全固态电池的关注让我们在固态电池领域奋斗的人感到自豪。
技术路线这块，国轩高科在固态电池领域有两条技术路线，聚合物+氧化物复合逐步过渡到全固态技术路线，加上我今天讲的硫化物的技术路线，选择硫化物主要因其离子电导率高和材质较软，更利于后续成形加压等工艺。还有另外原因是今天要讲的主题，其实全固态电池开发面临很多共性问题，不管是聚合物、氧化物还是硫化物，还是将来的卤化物体系，用起来都需要解决这些问题，我们也没有特别地去纠结到底要做哪一个体系，而是选择一个体系就坚持做下去。
共性问题我们一直都是以三个角度考虑，一个是材料体系，二是制造技术，三是产品应用。一代材料、一代工艺、一代制造技术、一代新的产品。我大致总结了一下一些共性问题：
一是材料层面：如何提高电解质材料的空气稳定性？如何通过电解质选择与使用优化，降低电芯所需压力？如何通过电解质改善提升电芯倍率性能？如何解决正极界面稳定性、负极体积变化、长循环寿命等问题？
二是制造层面：需要对现有产线进行全面改造。我们思考的是：如何尽可能利用现有锂电池产线，降低产能淘汰速度和企业投资体量？如何在现有锂电产线基础上，打通全固态电池制造路线，并实现较高的制造良率和效率？
三是产品应用层面：固态电池需要施加很大的预紧力，如何实现并提供足够且稳定的预紧力？如何解决固态电池需在高温下充放电所带来的热管理系统改变及策略调整？如何将固态电池单体固有的高能量密度优势传递到系统层面，提高质量和体积成组效率？这也是共性挑战。
首先，材料层面：我们是站在前辈基础上开展工作，主要涉及理论计算和实验科学。在理论方面，我们通过计算设计筛选空气稳定性高的硫化物体系，并结合实验验证。常用方法包括：比如元素掺杂，掺入一些物理吸附剂，制造核壳结构，让表面更加的稳定，内部有高的离子电导。然后另外一个是比如说用超疏水的材料去把电解质包覆起来，让它在生产完之后的运输、使用的过程中不跟空气直接接触，从而不产生有害的硫化氢，保持高度稳定性等。
我这里介绍一个我们自己的工作，这个是通过一个路易斯酸包覆的方式来提高空气的稳定性。这块我们当然现在还在进一步的研究。材料端的改善还是比较可观的。之后我们考虑更多是这个产品往后端，在生产制造过程中能不能真正用起来，包在上面这个材料会不会影响后面的电池的性能这一块。
第二个是用电解质材料去降低电芯的堆叠压力。刚才几位专家也提到了，利用低杨氏模量的电解质，比如说像文章中说到的采用玻璃相或者玻璃陶瓷的电解质，来替代结晶态的硫化物电质，在加压的状态下，减少结构的孔隙。第二个是电解质结构的一个优化，比如通过三维的连续骨架把电解质连起来，减少它对外界的压力依赖。第三个是复合电解质的一个设计，加硫化物与一些聚合物去给它混合起来，让它在低压力下也能保持好的接触和离子传导。另外一个重要的就是电解质的颗粒细化，这会让它在极片里面分布更加的均匀，连通会更加好，给极片带来更好的一个离子传导。干法电极也是一个从工艺上去改善压力的一个方式，因为干法电解质它对颗粒的包裹性会比湿法的小，所以它的电解质和电解质颗粒的接触会相对较好一点，所以在工作中压力也会相对小一些。
我也分享我们的一项工作，就是开发一个软质的电解质。但也是通过这个高通量的筛选，然后后面进行了一些像AFM一些表征，确实能把这个杨氏模量非常高的结晶态硫化物电解质的杨氏模量降得低一点，例如从近20 GPa降至约4 GPa，这个我们在电池中测试了确实也能够有效地降低循环压力。
正极材料部分，讲一个颗粒级配问题，我们也在做，核心就是降低孔隙，得到比较好的电子传导通道和离子传道通道。并且在制造过程中也有一个非常好优势，能够把极片的压实做高，对提高能量密度非常重要，我们也在这块做了一些工作。比如采用小粒径电解质跟一定尺寸的三元正极复配，看它跟大的电解质比会有什么样性能差异，结果还是比较不错，这个三元需要的是跟电解质合适尺寸配比，然后当它达到比较良好状态的时候，从测试结果可以看到它两项分布会比较均匀一些，后期像循环、倍率也有大幅度提升。
界面稳定性这块也是老生常谈的问题，硫化物电解质稳定性也是比较差，包覆的工作也有很多，主要是通过一个化学屏障提供电子绝缘、离子传导的界面层，也相当于提供一个在循环过程中颗粒膨胀的支撑这样一个作用，来提高这个正极材料稳定性。我们在三元单晶和多晶都做了很多包覆工作，不仅限于现在这个PPT展示的铌酸锂的工作，铌酸锂本身的包覆也有很多方法，我们做了很多探索，比如从原材料选择上面像乙醇铌是一个比较贵的材料，我们找一些替代的，干法怎么包，湿法怎么包，包多厚，总体来说包覆当达到比较合适的厚度的时候，它的倍率性、稳定性都会有一些提高，我这展示只是一个概念性的，不是真实最终达到的性能。
负极这块其实现在普遍从石墨往硅碳方向转，从之前石墨跟硅复合，到后面硅氧，到现在比较热门的硅碳材料，我们也是在做一些硅碳材料研究，我们内部针对全固态电池做一些开发，比如说对孔径，还有孔容等设计，因为它不仅是会影响电化学性能，对极片层面结构稳定性也会有一些影响，然后再比如说硅负极倍率性能差，我们也想是不是可以通过小粒径硅碳选择提升倍率性还有循环稳定性等。包覆这块也是做了很多工作，从有机无机包覆去给更好地构建导电子网络，限制它的一些体积膨胀等。还有孔道结构有序化的设计，结合后面一些参数优化做出更好的硅碳负极，这里展示的是其中一个例子，最开始我们也是从供应商拿到颗粒比较大的，像多边形的硅碳负极，它在平面上看相对堆积比较松散的，后面我们进行了改进，采用了小颗粒的相对球形度好一些硅碳，这样在压实状态下，它的致密度，不管是截面还是平面，压实都有比较高提升。
我记得像前一款大颗粒的应该压实在1.3左右，后面可以达到1.7这样子，所以对后面的电化学性能提升还是有比较大的效果。
材料大概讲这些，当然也不全面，也不是我们全部的工作。制造这部分简单讲一下，我们采用的是湿法路线，也是尽量沿用现在锂离子电池一些设备和工艺，其实在使用过程中它还是存在很多问题的。像硫化物固态电池这个体系，我想主要是三个大问题：
一个是电解质材料稳定性比较差，不管是对空气还是对溶剂，黏结剂的选择，溶剂的选择，在涂布过程中浆料粘结剂上浮等问题，所以还需要在设备上要做很多特性的优化。
二是电解质膜脆，不是像隔膜一样柔韧性非常好而且连续的，导致结构上会有缺陷，Overhang区域在等静压过程中会断掉，造成短路，导致电芯良率非常低，这个工艺就需要特性化设备解决这个问题。
三是要压实，需要在生产过程中形成好的固固界面，像等静压，绝缘边框制造一些设备还是要开发，也从供应商和做全固态电池的同仁们了解到有很多路线，比如丝网印刷，研磨涂布等应该都有一些效果，但是最终这些路线哪一条能真正走向量产，我觉得还是要做一些工艺和设备上的改进。绝缘边框这个事情，特别是在电解质膜做薄了之后对它的一致性、平整度都有非常高要求。
我就举个等静压的例子，我们0.2GWh产线的打通吃了很多苦也总结了很多经验，有一个等静压工艺可以分享一下。大家都觉得等静压，压的过程当中电芯会三个尺寸收缩，其实改变加压方式之后可以发现它的横向和纵向收缩可以是进行调控的，如果我们电芯尺寸需要固定在某一个大小的时候，可以通过等静压参数调控，只有在厚度方向收缩，这样子对后面像模组，PACK这些设计就会更加友好一些。
接下来直接讲产品了，因为这次也是展示了装车测试的案例，这块也做一点交流，最主要是一个全固态电池预紧力问题，液态电池已经不存在这个问题，几十到上百公斤的压力基本上能满足全生命周期的预紧力要求，做模组的就少了，CTP、CTB，CTC都非常常见，本身电芯膨胀又比较小，所以液态电池在预紧力要求很低，不仅结构简化有非常好作用，对它循环寿命，质量成组效率都已经能做的非常好，全固态电池这边至少需要兆帕级别预紧力，怎么实现这样的预紧力其实是一个比较难的事情。我也查了一下，像用金属模组框架约束、一体式铝材基础框架、模组形式的金属/非金属绑带约束、甚至金属箱体整体约束。框体一个是强度，另一个循环过程中还会有体积膨胀收缩，到底全生命周期能不能扛住，第二个成组率是不是会大幅度下降，以后全固态电池单体电芯很高，但是系统层面能量密度很低，这个应该也不是大家愿意看到的。
所以我们这边也是做了一些分析，认为目前全固态电池做成产品，还是先做成模组形式，到后面如果能把体系预紧力降下来再做成CTC，CTB这些方式比较好一些，我们开发了非金属绑带，能承受几百上千兆帕拉力，还有复合的非金属端板能承受非常大预紧力要求。通过计算可以看到，它可以为电芯在整个生命周期提供15兆帕左右的预紧力，基本上能满足现在固态电池的需求，并且非金属材料也是有轻量化的效果，所以我们也能够在采用这两款材料之后，把重量减到之前的20%，然后提高软包的成组率。还要看一下效果，其实还是比较激动人心的，单体电池是355Wh/kg的，做成两并18串的模组，采用这样的加压方式，其实它的性能还是比较不错，基本上能达到单体电池这样的性能，如果以0.33C作为基准的话，1C的性能能做到80%以上放电，我们也测了功率map这个参数，像3C的脉冲还有持续放电，在某些SOC下也是没问题的，这个方式至少对初代的全固态电池来说还是比较可行，我们也正式采用这样的模组方式，做成整包，造出全固态电池在车里面做测试。
我的报告基本上是这样子，先通过一个短视频再回顾一下开发过程，第二个把我没讲的补充一下。
全固态电池仍面临诸多挑战，我们及业界专家虽已解决了很多问题，但仍有大量工作。另一方面，国家、学术界和工业界近两年进步很快。我们此次展示，希望能给大家带来更多信心！谢谢各位！
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